En su regreso a la élite, el conjunto amarillo fue una de las revelaciones al comienzo de la Liga, liverpool camiseta 2024 ganando los tres primeros partidos. Fue una campaña con hasta tres entrenadores donde la marcha de Santi Cazorla, las lesiones de más de 10 jugadores, y haber perdido hasta 16 puntos en los últimos 5 minutos de partidos, acabaron condenando al equipo amarillo. Además, en la Liga de Campeones el Villarreal avanza hasta cuartos de final, donde su verdugo fue nuevamente el Arsenal F. C. inglés, mientras que en la Copa del Rey es eliminado prematuramente por el Polideportivo Ejido, rival de Segunda División B, tras sufrir una escandalosa goleada de 5-0 en la ida y un 1-1 en la vuelta en El Madrigal. Allá por la jornada 27 el Villarreal estaba sexto a sólo tres puntos del Sevilla F. C., mientras que en la UEFA el Villarreal pierde en la ida (1-3) en El Madrigal ante el Sevilla. Tras esto llegarían dos victorias ante el Celta y la U. D. Almería, racha que acabaría con una derrota por (2-1) ante el Sevilla F. C..
A partir de este momento llegaría el mejor momento del conjunto de Villarreal, logrando cinco victorias consecutivas en liga, una de ellas en el Estadio Vicente Calderón frente al Atlético de Madrid con un gol de Luciano Vietto, además en este mes de diciembre cerraría su participación en la Europa League con una victoria por (0-2) ante el Apollon Limassol, pasando a los dieciseisavos de final como segundo de grupo por detrás del Borussia Mönchengladbach, enfrentándose en dicha ronda contra el Salzburgo. El Villarreal fue elegido además por la LFP como el mejor club del mes de diciembre, en el que el equipo contó todos sus partidos por victorias. El Villarreal venció en el Astana Arena por (0-3) y en El Madrigal por (4-0),consiguiendo el pase a la fase de grupos de la UEFA Europa League. 77 puntos, quedando a 8 del campeón, Real Madrid, y con 10 sobre el tercero, el F. C. Barcelona, clasificándose así para la Liga de Campeones 2008-09, sin pasar por la fase previa de clasificación. Paralelamente, el Villarreal disputa la Copa UEFA y es eliminado en dieciseisavos de final por el Zenit de San Petersburgo, equipo sorpresa del torneo y a la postre campeón, mientras que en la Copa del Rey cae eliminado en cuartos de final por el F. C. Barcelona, en la mejor participación histórica del Villarreal en dicho torneo.
En la Copa del Rey el Villarreal fue eliminado por el F. C. Barcelona en semifinales, mientras que en la liga el club mantuvo el sexto puesto que da al equipo el pasaporte para jugar la Liga Europea de la UEFA. Durante las primeras 10 jornadas de la temporada 2008-2009, el Villarreal se mantiene entre los dos primeros puestos, hasta que un Barça imparable lo adelanta. Durante estos tres años, el club pasa de competir en Champions hasta finalmente descender a Segunda División. Entre 1969 y 1994 se denominó oficialmente Estadio Luis Casanova, en honor a Luis Casanova Giner, uno de los mejores presidentes de la historia del club durante dos décadas (los 40 y los 50) en las que se conquistaron tres títulos de Liga y tres Copas, además de varios subcampeonatos y promotor de la gran ampliación del estadio. Con esta victoria Marcelino García Toral necesitaba nuevos jugadores para hacer frente a tres competiciones y consiguieron la cesión de Denís Chéryshev procedente del Real Madrid C. F., ficharon a Luciano Vietto y a Jonathan Dos Santos entre otros fichajes como Antonio Rukavina. Se ficha a Roberto Soldado, Denis Suárez, Samu Castillejo, Samuel García Sánchez, Cédric Bakambu, Mariano Barbosa, Alphonse Aréola (cedido del PSG), Daniele Bonera, Leo Baptistao (cedido por el Atlético) y Adrián López Álvarez (cedido por el Oporto).
Alberto López Fernández quien no logró mejorar al equipo pero a falta de 1 jornada consiguió la salvación matemática en segunda división. En la jornada 5, empató frente al S. D. Eibar (1-1), en la jornada 6 caería ante el Real Madrid por (0-2), goles marcados por Modrić y Cristiano Ronaldo. En la primera jornada de Liga, el Villarreal empata en el Benito Villamarín (1-1) ante el Real Betis, liverpool camiseta 2024 con un gol de Soldado. Esa misma semana, el Villarreal se reencontró con la victoria al doblegar al Valencia en Mestalla (0-2), en lo que fue un derbi condicionado por la eliminatoria ante los reds, por lo que la alineación amarilla estaba compuesta principalmente por suplentes. En la jornada 17, la primera de 2015, el Villarreal empataría ante el Elche C. F. con un (2-2), en un encuentro que empezó ganando por 0-2 con los goles que habían conseguido Luciano Vietto y Uche. Tras la derrota en Liverpool, el Villarreal vio finalizada su temporada 2015-2016 y los dos encuentros ligueros que le restaban se saldaron con dos derrotas. Fue expulsado en la derrota del Manchester City por 2-1 ante el Everton el 20 de diciembre de 2010, lo que ayudó a negar al City la oportunidad de encabezar la tabla de la Premier League en Navidad.